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論文

A Modelling study on water radiolysis for primary coolant in PWR

向井 悟*; 梅原 隆司*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 西山 裕孝

Proceedings of 20th International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems (NPC 2016) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2016/10

日本のPWRでは、水の放射線分解抑制のために、一次冷却材中の溶存水素濃度は25$$sim$$35cc/kg-H$$_{2}$$Oの範囲に制御されている。しかし、日本では被ばく低減の観点から、溶存水素濃度の低下を目指している。そこで、溶存水素濃度を低下したときの一次冷却材中の放射線分解生成物の濃度について、$$gamma$$線,高速中性子、及び$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応によるアルファ線を考慮した放射線分解モデルにより評価した。その結果、溶存水素濃度が5cc/kg-H$$_{2}$$Oに低下しても放射線分解が抑制されることが示された。異なるG値と主要反応の速度定数がH$$_{2}$$O$$_{2}$$とO$$_{2}$$の濃度に及ぼす影響を水素注入条件下で調べるとともに、ホウ酸水中でのアルファ線による放射線分解の影響にも注目した。

論文

Safety handling characteristics of high-level tritiated water

林 巧; 伊藤 剛士*; 小林 和容; 磯部 兼嗣; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1365 - 1369, 2006/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:77.45(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では高濃度のトリチウム水が発生し一次保管される。トリチウム水は、自己放射線分解により水素や酸素ガスを発生するうえに過酸化トリチウム水となると考えられる。しかし、トリチウム水を用いた系統的実験の報告例は少なく、発生量は$$gamma$$線による放射線分解のG値(100eVのエネルギーを吸収した時の特定化学種分子の生成率)とは異なっている。本報告では、高濃度トリチウム水溶液を製造後、長期保管した結果を整理し、気相発生成分については、実効的なG値のトリチウム濃度及び温度依存性データから、防爆上必要な設計上の配慮(想定トリチウム水濃度/量とタンク容積及びその換気回数など)を議論する。また、液相発生成分については、トリチウム水の液性(水素イオン濃度や酸化還元電位など)に影響をあたえる(トリチウム濃度に依存する)ことを見いだし、その理由を考察するとともに、タンクの腐食防止に必要な設計上の配慮について議論する。

論文

Time-dependence of differential G-values of OH radicals in water under Ne ion radiolysis

田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.181 - 182, 2006/01

MeV/n級のC及びNeイオンを照射したフェノール水溶液におけるOHラジカル生成の微分G値を、水中で連続的に減弱するイオンエネルギーを関数とした答えを求めることによりトラック内の反応の解析を行った。今回は、OHラジカルの捕捉剤であるフェノールの濃度を変えることで、OHラジカル収率の経過時間依存性をイオンエネルギー依存性とともに検討した。この結果、イオンエネルギーあたりのG値である微分G値は、水中におけるNeイオンの比エネルギーとともに大きくなることがわかった。また、平均反応時間をそれぞれ1.5, 2.5及び15nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後(1.5ns)では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなり$$^{60}$$Co $$gamma$$-線で得られたG値(2.7)に近づいた。この結果は、水中に局所的に生成したOHラジカルの拡散挙動を示唆している。

論文

Temperature dependence of radiation effects on polymers

田畑 米穂*; 大島 明博

Macromolecular Symposia, 143, p.337 - 358, 1999/08

 被引用回数:34 パーセンタイル:76.09(Polymer Science)

World Polymer Congress (MACRO 98) において講演したものを論文としてまとめたものである。炭化水素系及び炭化フッ素系高分子材料に対する放射線効果の温度依存性を調べまとめた。放射線効果は、温度の影響を受け、その原因を高分子鎖の分子運動の違いによるモルフォロジーの変化によるものと結論した。また、コンフォメーション及びコンフィギュレーションの違いによっても、放射線効果は異なることを明らかにした。

論文

Radiation-induced free radicals and their behaviour in crosslinked polytetrafluoroethylene(PTFE)

大島 明博; 瀬口 忠男; 田畑 米穂

Polymer International, 48, p.996 - 1003, 1999/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:68.24(Polymer Science)

室温並びに液体窒素温度において$${gamma}$$線を照射し、架橋ポリテトラフルオロエチレン(RX-PTFE)中に誘起されるフリーラジカルの挙動をESRにより観察した。RX-PTFE中に捕捉されるラジカルは真空中ではおもに、アルキル型であり、空気中では、過酸化ラジカルであった。捕捉ラジカルのG値は、約3程度とPTFEの数十倍の値を示し、RX-PTFEの架橋密度に依存し増加傾向にあった。また、過酸化ラジカルを酸素不在下で加熱処理するとアルキルラジカルを誘起し、この反応は、フッ素原子の引抜き反応によることが明らかになった。

論文

Evidence for radiation induced crosslinking in polytetrafluoroethylene by means of high-resolution solid-state F high-speed MAS NMR

加藤 悦子*; 杉沢 寿志*; 大島 明博*; 田畑 米穂*; 瀬口 忠男; 山崎 俊正*

Radiation Physics and Chemistry, 54(2), p.165 - 171, 1999/00

 被引用回数:78 パーセンタイル:97.55(Chemistry, Physical)

ポリテトラフルオロエチレンの分子構造に及ぼす高温照射効果を固体高分解能$$^{19}$$F MAS NMRを用いて研究した。340$$^{circ}$$Cの高温で電子線照射したPTFEの架橋構造を示すCFの信号を直接観察した。10MGyで架橋したPTFEは、24個のCF$$_{2}$$グループにつき1個の架橋点があることを測定し、その時の架橋のG値を求めると0.8I/100eVとなった。

論文

Temperature effects on radiation induced phenomena in polystyrene having atactic and syndiotactic structures

高鹿 和信*; 大島 明博*; 蔵本 正彦*; 瀬口 忠男; 田畑 米穂*

Radiation Physics and Chemistry, 55(4), p.399 - 408, 1999/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:72.22(Chemistry, Physical)

アタクティク及びシンディオタク構造を有するポリスチレンについて、77Kから473Kの温度範囲で照射を行い、その後、ガス発生、架橋と切断及び力学特性を調べ、照射温度依存性を検討した。H$$_{2}$$ガスの発生は、ガラス転移点以上の温度での照射では特に増大した。またその収率は、立体構造の違いを反映していた。架橋は室温で進行したが、照射温度の増大とともに切断のG値が増大した。G(H$$_{2}$$),G(x),G(s)値は、ポリスチレンのモルフォロジーと立体規則性に関連していることが明らかになった。

論文

Radiation induced free radicals and its behaviors in crosslinked polytetrafluoroethylene (PTFE)

大島 明博; 瀬口 忠男; 田畑 米穂*

Proceedings of IUPAC World Polymer Congress 37th International Symposium on Macromolecules (MACRO 98), P. 56, 1998/00

室温及び77Kで$$gamma$$線を照射し放射線架橋ポリテトラフルオロエチレンに誘起されるフリーラジカルの挙動をESRにより、研究した。架橋PTFEに捕捉それるラジカルのG値は、未架橋PTFEに比べ数十倍の値を示し、架橋密度と依存して増大する傾向にあった。また、フリーラジカルは、酸素と容易に反応し、過酸化ラジカルに転換するが、架橋密度が高くなると、酸素の拡散速度が遅くなり、完全に酸化されるまでの時間が長くなることが判明した。加えて、過酸化ラジカルを真空中で加熱するとフッ素原子の引抜き反応が起こり、アルキルラジカルを誘起することを見いだした。

論文

Temperature effects on radiation induced phenomena in polytetrafluoroethylene (PTFE); Change of G-value

大島 明博*; 池田 重利*; 工藤 久明; 瀬口 忠男; 田畑 米穂*

Radiation Physics and Chemistry, 50(6), p.611 - 615, 1997/00

 被引用回数:60 パーセンタイル:95.92(Chemistry, Physical)

ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の放射線照射効果の温度依存性について実験を行った。示差走査熱分析計を用い、結晶化の熱量($$Delta$$Hc)を測定した。「諏訪の関係式」を用いて分子量(Mn)を算出した。この分子量の変化を基に、分解のG値の温度依存性を導出した。さらに結晶融点での架橋のG値についても推定した。

論文

Micro profile of the chemical structure in ion-beam irradiation effects for some polyolefins

浜 義昌*; 加藤 厚樹*; 浜中 健一*; 松本 英哉*; 工藤 久明; 貴家 恒男; 瀬口 忠男; 矢田谷 文夫*

Proceedings of of the Yayoi Symposium on Ion-Beam Radiation Chemistry; NIRS-M-101, HIMAC-007, 0, p.9 - 12, 1994/00

ポリエチレンなどのポリオレフィンにイオン照射したときの化学構造変化をマイクロFT-IRで測定し、イオン透過方向のプロファイルを解析した。二重結合生成のプロファイルはブラッグカーブに近似していた。

論文

Oxygen consumption and gas evolution by radiation-induced oxidation in ethylene-propylene diene terpolymers

荒川 和夫

Journal of Polymer Science, Part A-1, 25, p.1713 - 1716, 1987/00

高分子の放射線酸化反応における二重結合の反応性を定量的に明らかにすることを目的とし、エチレン-プロピレン-ジエン三共重合体の照射による酸素の消費量と発生ガスをガスクロを用いて調べた。40kPa~120kPaで酸素圧を変え、2kGy/hの線量率で500kGyまで照射した。酸素の拡散が律速とならない条件で、酸素の消費量は共重合体中に含有する二重結合量に比例して増加する。酸素との反応性はエチレン-プロピレン骨格に対し、二重結合部のほうが150倍大きい。この原因は、酸化過程における水素引き抜き反応により説明された。

論文

Radiation-induced gas evolution in chlorine-containing polymer.Poly(vinyl chloride),chloroprene rubber,and chlorosulfonated-polyethylene

荒川 和夫; 瀬口 忠男; 吉田 健三

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.157 - 163, 1986/00

各種の照射施設等の放射線場に布設されている電線・ケーブルに塩素系絶縁材料を使用している場合は、照射により塩化水素(HCl)ガスを発生し、周辺の金属・電気機器類の接点等の腐食という問題を生じている。本報告ではポリ塩化ビニル(PVC)、クロロプレンゴム(CR)、およびクロロスルホン化ポリエチレン(CSM)の三種類の含塩素高分子の純粋および配合(基本・実用)試料について、真空中と酸素中において$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線を照射し、発生ガスと酸素の消費量をガスクロを用いて定量分析した。PVCの純粋試料は真空中・酸素中のいずれにおいてもHClの発生量に線量率依存性(0.12次)を示し、酸素中照射の方が真空中より約2倍HClの発生量が多い。CSMは配合によりHClの発生が抑えられ、GCでは検出されなくなる。一方、PVCとCRは配合によりHClの発生量が低下するが、10KGy当り~10$$^{-}$$$$^{7}$$mol/g検出される。

論文

Radiation-crosslinking of polyethylene model compounds

早川 直宏; 田村 直幸; 田畑 米穂*; 勝村 庸介*; 林 成幸*; 瀬口 忠男

Radiation Physics and Chemistry, 25(1-3), p.399 - 409, 1985/00

ポリエチレンモデル化合物の放射線照射による架橋のメカニズムを調べることを目的として、n-パラフィンの照射効果をガス発生量、液体クロマトグラフィによる分子量の分析およびマススペクトルによる架橋生成物の分析を行い、各生成物のG値を定量した。炭素数が奇数と偶数のn-パラフィンを選び、二量体、三量体、および四量体以上の架橋生成物を検出し、H$$_{2}$$の発生量と架橋および二重結合の生成量について検討した。またn-パラフィンを結晶および液相で照射し、両者の相異を比較した。この結果、架橋のG値は結晶相では1.15、液相では1.7であることが明らかになった。また分子鎖の切断は分子末端でのみ起り、したがって分子鎖が長くなるほど切断の確率が小さくなることが示された。

論文

ポリエチレンとエチレン-プロピレン共重合体の放射線酸化による酸素の消費と酸化領域

荒川 和夫; 瀬口 忠男

高分子論文集, 41(12), p.733 - 738, 1984/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.36(Polymer Science)

ポリエチレンおよびエチレン-プロピレン共重合体を放射線酸化したときの酸素の消費量と酸化生成物をガスクロマトグラフで定量した。厚さの異なるフィルム状試料に$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線を酸素雰囲気中で2kGy/hから20kGy/hの線量率で200kGy照射した。照射条件によって酸化はフィルム内で不均一になり、酸素の消費量のG値はフィルムが厚くなるほど、また線量率が高くなるほど減少する。酸素の消費量の実測値は拡散モデルを用いた計算値と一致し、フィルムの酸化層の厚さは線量率の-1/3乗に比例することが明らかとなった。

報告書

CO-H$$_{2}$$混合気体の電子線照射反応,第3報; 加圧下における循環気体の放射線化学反応

杉本 俊一; 西井 正信

JAERI-M 83-126, 113 Pages, 1983/08

JAERI-M-83-126.pdf:3.25MB

CO-H$$_{2}$$混合気体の放射線化学反応で、加圧して照射した場合または常圧で混合気体を循環して照射した場合には生成物の収量が増加することは既に報告した。この結果をもとにして、加圧した混合気体を循環しながら照射し、途中にもうけたコールドトラップに生成物の一部を捕捉して再照射を防ぐ昇圧循環方式の反応装置を試作した。最高10,000Torrまで加圧した混合気体を電子線照射して生成物収量と気体圧力、照射時間、気体組成、反応温度および線量率との関係を調べた。均一気相的照射反応における有用なC$$_{2}$$生成物、一つはアセトアルデヒドである。アセトアルデヒドの生成に有利な反応条件を検討した。また照射により生成したアセトアルデヒドの再照射における反応を調べるために、混合気体中に少量のアセトアルデヒドを添加して照射し、生成物をアセトアルデヒドを添加しない混合気体の場合と比較して検討した。

論文

Radiation-induced gas evolution from commercial lubricant base oil

荒川 和夫; 中西 博*; 早川 直宏

Nucl.Techonl., 61, p.533 - 539, 1983/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:35.11(Nuclear Science & Technology)

20種類の市販潤滑油の基油について、放射線照射による発生ガスをガスクロを用いて定量分析した。試料は真空中でCo-60$$gamma$$線を用いて1Mrad/hの線量率で、鉱油およびエステル油は1000Mradまで、芳香族系油は3000Mradまで照射してガス発生量を調べた。ガス発生のG値は流動パラフィンが2.8、ニュートラル油が1.4、エステルが1.5~1.9、アルキルジフェニルエーテルが0.26~0.56、およびフェノキシフェノキシジフェニルが0.005であった。各基油とも主な発生ガスは水素であり、他にメタン等の炭化水素が検出された。エステル油からは一酸化炭素と二酸化炭素が検出された。全ガス発生量は、精製鉱油$$>$$エステル油$$>$$ニュートラル油$$>$$アルキル芳香族油$$>$$ポリフェニルエーテルの順であり、基油中の%C$$_{A}$$の増加により発生ガスのG値が減少している。

論文

Radiolysis of DEHPA-CCI$$_{4}$$ solvent mixture in the presence of aqueous solution

館盛 勝一; 出雲 三四六

Journal of Radioanalytical Chemistry, 67(2), p.329 - 337, 1981/00

ジエチルヘキシルリン酸(DEHPA)の放射線分解への四塩化炭素の影響を調べるため、四塩化炭素で希釈したDEHPAを水溶液の存在及び不存在下で$$^{6}$$$$^{0}$$Co$$gamma$$線で照射し、DEHPAの分解生成物及び塩化水素の生成量を測定した。DEHPAの放射線分解は四塩化炭素の存在で助長される、特にDEHPA-CCl$$_{4}$$は水溶液の混合状態では顕著であった。四塩化炭素は照射中塩化水素を発生するため、ステンレス鋼を接触させておくと腐食する。塩化水素の生成量は水溶液の存在下、特に混合状態で増加するため、腐食が顕著となる。

報告書

$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線照射による高分子材料からの発生ガスの定量分析,1

荒川 和夫; 早川 直宏; 栗山 将

JAERI-M 7244, 29 Pages, 1977/09

JAERI-M-7244.pdf:0.81MB

原子炉周辺の放射線場で使用される高分子材料からの発生ガスを調べることを目的として、ポリエチレンおよび炭化水素系高分子、実用高分子材料(ケーブル絶縁用素材および真空パッキング材料)を真空中において、また、エチレン-プロピレンゴムを高温水蒸気雰囲気中において、$$^{6}$$$$^{0}$$Co-$$gamma$$線照射を行なった。各試料からのガス発生量およびG値を求め、さらに質量分析計を用ぃてガスの組成を調べた。低密度PEのG(全発生ガス)値=3.2~3.4、高密度PEのG(全発生ガス)値は2.5~2.7であり、いずれも発生ガスの大部分は水素である。低密度PEに耐放射線性助剤の添加すると、発生ガス量が著しく減少した。ケーブル絶縁用素材であるハイパロン(Chlorosulfoneted PE)は、二酸化硫黄が多量生成した。真空パッキング材の実用配合試料は、素材試料の約5分の1のガス発生量である。高温水蒸気雰囲気中のEPRからのG(全発生ガス)値は約3.1で、温度依存性はない。

論文

Calculation of the ionization yield in He by incident Ar$$^{+}$$ and H$$^{+}$$ ions with the initial energies of 1 and 0.1MeV

大野 新一

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(7), p.2229 - 2230, 1975/07

 被引用回数:1

古典的二体衝突理論を使って、入射するAr$$^{+}$$およびH$$^{+}$$イオンの直接作用によるHeのイオン化収量と二次電子によるイオン化収量を別々に計算した。両者の比率が入射イオンの種類およびエネルギーにより大きく変ることを示す。

論文

The Calculation of the primary radiolysis yield of water vapor irradiated by 10-keV electrons

大野 新一; 長山 尚; 岡崎 清*; 佐藤 伸*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 48(7), p.2153 - 2157, 1975/07

 被引用回数:18

10-KEV電子照射のさいの水の各分子軌道からのイオン化および励起収量を古典力学による2次衝突近似を用いて計算した。さらに、報告されている光化学および質量分析の結果に基づいて、励起およびイオン化状態のフラグメンテーション過程を仮定し、水蒸気の放射線分解収量を求めた:すなわちG(電子)=3.25、G(OH )=0.04、G(H-3O-+)=3.29、G(H)=5.06ー5.46(このうちG(ホットH原子) 0.09を含む)、G(H-2)=0.29-1.21、G(0)=0.87-1.27、G(OH)=7.16-7.56、およびG(-H-2O)=8.39.

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